接下来，曾国藩又把工作重点放在除暴安良，打击地方黑恶势力上。
到长沙后不久，他就在馆内设了一个审案局，实际上就是成立了一个湖南省社会治安严打指挥中心。他在审案局内发布了一道《与湖南各州县公正绅耆书》，宣示除了土匪外还要严办三种人。
第一，素行不法，惯为猾贼造言惑众者。
第二，逃兵、逃勇，“经过乡里劫掠扰乱者”。
第三，匪徒、痞棍，“聚众排饭（即吃大户），持械抄抢者”。
曾国藩说，这几类人，行为恶劣者，可以“格杀勿论”，“就地正法”。这道盖着“钦命帮办团练大臣曾”的紫花官钤的布告，遍布湖南大小城市的大街小巷，一股恐怖气氛在湖南全省蔓延开来。
曾国藩可不只是吓唬吓唬人，他是真敢动手。在这个指挥中心里，曾国藩“拿获匪徒，立予严讯。即寻常痞匪，如奸胥、蠹役、讼师、光棍之类，亦加倍严惩，不复拘泥成例”。“匪类解到，重则立决，轻则毙之杖下，又轻则鞭之千百。敝处所为止此三科。”“巨案则自行汇奏，小者则惟吾专之，期于立办，无所挂碍牵掣于其间。案至即时讯供，即时正法，亦无所期待迁延。”也就是说，曾国藩命令，凡有地方土匪、流氓、抢劫犯被抓获，不必经过州县，直接送到这里。只要捆送来者，一不需要参照法律，二不需要任何实际证据，只以举报者口辞为信，稍加讯问，立即砍头。
在审案局内，才四个月，他“或签派兵役缉拿，或札饬绅士踩捕，或着落户族勒令跟交，或令事主自行擒缚。一经到案讯明，立予正法。计斩决之犯一百四名，立毙杖下者二名，监毙狱中者三十一名”。也就是说，他亲自杀掉了一百三十七人。至于他指示各地杀掉的人数，应当几倍于此。比如巴陵县一案就拿获土匪但其仁等七十一名，在他指示下先后讯明正法。
他还命人制作了一批木笼，放在车上，那些罪不至死的地痞流氓，抓获之后，枷入木笼游街。游罢了也不取出，还是关在里面，直到站死、饿死为止。
曾国藩从此成了“曾剃头”。他的铁腕和残忍令人吃惊。儒家本教人以“好生之仁”，曾国藩为什么一出山就杀人如麻呢？
曾国藩认为，他现在杀的这些人，正是以前那些年早就应该杀掉的。太平天国起义，正是因为各地地方官不负责任，拖延放任治安案件不及时处理，对那些地痞流氓杀得太少，让地方黑恶势力不断发展壮大，才造成今天不可收拾的局面。他在写给咸丰的汇报中说：“盖缘近年有司亦深知会匪之不可遏，特不欲其祸自我而发，相与掩饰弥缝，以苟且一日之安，积数十年应办不办之案而任其延宕；积数十年应杀不杀之人而任其横行，遂以酿成目今之巨寇。”就是说，近年来，各级政府都知道会匪早晚要叛乱，但每个人都不想在自己任内出事，所以就敷衍了事，以求太太平平完成任期。所以几十年来，应办不办的案子太多了，应杀不杀的人也太多了，让他们横行山野，才酿成今日之祸。
在给老友冯卓怀（树堂）的信中，曾国藩也解释说：“三四十年来，应杀不杀之人充满山谷，遂以酿成今日流寇之祸，岂复可姑息优容，养贼作子，重兴萌孽而贻大患乎？”也就是说，现在土匪横行，正是因为过去三四十年，地方官杀的人太少。那些应该严惩的人得不到惩处，反而四处游荡，所以才酿成了太平军起义。所以他才要对土匪痛下杀手，防止再酿成另一次大祸。
另一个想法，是治乱世要用重典。
曾国藩对皇帝汇报说：“今乡里无赖之民嚣然而不靖，彼见夫往年命案、盗案之首犯逍遥于法外，又见夫近年粤匪、土匪之肆行皆猖獗而莫制，遂以为法律不足凭，官长不足畏也。……臣之愚见，欲纯用重典以锄强暴，但愿良民有安生之日，即臣身得残忍严酷之名亦不敢辞。”也就是说，现在各地土匪之所以很嚣张，是因为以前的命案盗案首犯多年逍遥法外，现在太平天国势力又横行天下无法对付，所以乱民们以为法律和官府都不足畏。在这种情况下，要树立官府的威信，就要实行恐怖统治。如果天下能太平，我不怕大家骂我残忍残酷。
在给江忠源的信中，曾国藩也自言“札各处绅士缚著名之痞匪，差为响应，至则斩刈，不敢复言阴骘。书生好杀，时势使然耳”。阴骘者，报应也。上天有好生之德，杀人太多，会遭报应。曾国藩则说，我不怕报应。他这番话，既是种自嘲，更表明了豁出去的决心。
恐怖政策确实收到了一时之效，各地土匪不敢再轻举妄动，社会秩序迅速安定下来。
但是，关于曾国藩的非议也渐渐浮起。曾国藩勇于任事，湖南全省的地方官不但不感激他，相反都开始厌恶他，认为他过于残酷。出山几个月后，谤名满城，“曾屠户”“曾剃头”之类的绰号流传开来。长沙城中“文法吏大哗”，都视他为仇敌。甚至当时的一些老朋友如李瀚章、魁联、朱孙诒、郭嵩焘、欧阳兆熊等都给他写信，表示了对他种种作为的不理解和担心。李瀚章为此专门写信给他，“劝其缓刑”。
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